Characterizing the atmospheric aerosol by active and passive remote sensingmicrophysical properties and hygroscopic growth effects

Resumen

Esta tesis doctoral se centra en la caracterización del aerosol atmosférico mediante la obtención de propiedades ópticas y microfísicas resueltas verticalmente a partir de técnicas de teledetección activa y pasiva. Además, plantea el análisis de los efectos del crecimiento higroscópico del aerosol sobre el coeficiente de retrodispersión del aerosol atmosférico basado en técnicas de teledetección. A tal efecto, las técnicas de teledetección basadas en un lidar Raman multiespectral y un fotómetro solar situados en la estación experimental de Granada, en el sureste de la Península Ibérica, son aplicadas. El fotómetro solar está incluido en la red AERONET (Aerosol Robotic Network), coordinada por NASA, y es operado de forma continua en la estación radiométrica de Granada como parte de la instrumentación del Grupo de Física de la Atmósfera de la Universidad de Granada (GFAT). El lidar Raman multiespectral también es operado por este Grupo en el marco de la Red Europea de lídares EARLINET (European Aerosol Research Lidar Network) la cual forma parte de la Red global GALION (GAW Aerosol Lidar Observation Network) y actualmente está involucrada en el proyecto europeo ACTRIS (Aerosols, Clouds, and Trace gases Research InfraStructure Network). Para el análisis de los efectos del crecimiento higroscópico sobre el coeficiente de retrodispersión del aerosol atmosférico, la información del sistema lidar se combina con datos de radiosondeos simultáneos a las medidas lidar y lanzados desde la misma estación experimental del GFAT. El análisis de las propiedades microfísicas del aerosol se realiza a través del código LIRIC (Lidar Radiometer Inversion Code), desarrollado en la Academia Nacional de Ciencias de Bielorrusia, en colaboración con el Laboratoire d¿Optique Atmosphérique de Lille (France). Con este fin, LIRIC se aplica de forma sinérgica a los datos del fotómetro solar y el sistema lidar. El capítulo dedicado a la descripción de la metodología incluye una detallada descripción de LIRIC y es un punto clave en esta tesis doctoral. El conocimiento de las bases matemáticas y físicas que subyacen detrás de LIRIC permite hacer un detallado análisis de la incertidumbre que afecta a los perfiles de concentración en volumen proporcionados por LIRC y una evaluación del funcionamiento del mismo cuando se aplica a casos particulares. Para la evaluación del algoritmo LIRIC, se analizan en detalle tres casos de estudio con el fin de determinar la incertidumbre debida exclusivamente a las propias incertidumbres de los parámetros de entrada definidos por el usuario. Esta incertidumbre se encuentra por debajo del 15 % para la mayoría de los casos y depende especialmente de la estructura vertical del aerosol, siendo mayor en los casos en los que tenemos estructuras complejas. Una vez determinada la incertidumbre, LIRIC se aplica y evalúa mediante datos correspondientes a (i) las campañas CHARMEX en 2012 y CLIMARENO-GRA en 2011, y (ii) un amplio período correspondiente al verano de 2012. Durante la campaña CHARMEX 2012, un evento de polvo es observado y LIRIC se muestra como una herramienta muy útil para la monitorización continua del evento, lo que permite el análisis de la evolución temporal de los perfiles de propiedades microfísicas del aerosol. Además, los perfiles de concentración en masa proporcionados por el modelo BSC-DREAM8b se comparan con los proporcionados por LIRIC. Los resultados obtenidos indican un buen acuerdo entre las estructuras verticales obtenidas con ambos, aunque existen grandes diferencias en lo referente a la carga de aerosol. La campaña CLIMARENO-GRA ofrece la posibilidad de realizar una evaluación adicional de LIRIC durante un segundo evento de polvo. En este caso, es posible contrastar los resultados obtenidos con LIRIC con datos independientes proporcionados por un vuelo simultáneo sobre Granada. Además, la disponibilidad de perfiles Raman registrados durante la noche anterior a la campaña ofrece la posibilidad de comparar las propiedades microfísicas del aerosol obtenidas con LIRIC durante el día con aquellas obtenidas a partir de un esquema de inversión diferente basado en el uso del lidar Raman. El acuerdo entre LIRIC y los datos del avión es bastante bueno, sobre todo si tenemos en cuenta las incertidumbres en ambas metodologías. Por otro lado, se observan algunas discrepancias entre LIRIC y el algoritmo aplicado a los datos Raman. Sin embargo, estas discrepancias están relacionadas con un desplazamiento temporal entre las dos medidas durante el cual se producen cambios en la estructura vertical del aerosol. Considerando esto, los perfiles de concentración en volumen obtenidos presentan buen acuerdo dentro de las incertidumbres asociadas Además de las dos campañas anteriores, el uso de un segundo fotómetro solar situado en el Cerro de los Poyos (Sierra Nevada), en la misma columna atmosférica que Granada pero a mayor altura permite obtener perfiles con LIRIC a partir de dos alturas usando medidas de fotometría solar independientes. Dicho montaje ofrece la posibilidad de comprobar la auto- consistencia y estabilidad del método bajo diferentes condiciones atmosféricas. En primer lugar, se analizan exhaustivamente dos casos de estudio y posteriormente, se realiza un análisis estadístico basado en datos del verano de 2012. Los perfiles calculados desde ambos niveles son comparados, obteniendo muy buen acuerdo en aquellos casos en los que el mismo tipo de aerosol está presente en toda la columna atmosférica. Sin embargo, de nuestro análisis se deduce que algunas de las suposiciones hechas en LIRIC (tales como la independencia con la altura de la distribución de tamaño para cada modo o del índice de refracción) o la forma en que los efectos de solapamiento incompleto del lidar se consideran en la región inferior de los perfiles necesitan ser examinados cuidadosamente en algunos casos con el fin de mejorar los resultados del algoritmo. Por último, una metodología basada en el uso combinado de la teledetección activa y radiosondeos para estudiar los efectos del crecimiento higroscópico del aerosol sobre las propiedades ópticas y microfísicas es implementada. Los resultados obtenidos al aplicar dicha metodología al coeficiente de retrodispersión de aerosoles se presentan aquí por medio de dos casos de estudio correspondientes a diferentes tipos de aerosoles. Los factores de crecimiento higroscópico del coeficiente de retrodispersión de aerosoles calculados para ambos casos presentan diferentes valores, siendo más bajos para el caso en el que se observa presencia de polvo mineral. La aplicación de la parametrización de Hänel a nuestros datos proporciona valores del coeficiente de crecimientos higroscópico comparables a los obtenidos en estudios previos. Referencias destacadas: Ansmann, A., M. Riebesell, and C. Weitkamp (1990), Measurement of atmospheric aerosol extinction profiles with a Raman lidar, Optics Letters, 15(13), 746-748. Basart, S., C. Pérez, S. Nickovic, E. Cuevas, and J. M. Baldasano (2012), Development and evaluation of the BSC-DREAM8b dust regional model over Northern Africa, the Mediterranean and the Middle East, Tellus B, 64. Bösenberg, J., et al. (Ed.) (2001), EARLINET: A European aerosol research lidar network, laser remote sensing of the atmosphere, Ed. Ecole Polytech., Palaiseau, France. ed., pp. 155¿158 pp. Brasseur, G. P., J. J. Orlando, and G. S. Tyndall (1999), Atmospheric chemistry and Chaikovsky, A., O. Dubovik, P. Goloub, D. Tanre, and G. Pappalardo, Wandinger, U., Chaikovskaya, L., Denisov, S., Grudo, Y., Lopatsin, A., Karol, Y., Lapyonok, T., Korol, M., Osipenko, F., Savitski, D., Slesar, A., Apituley, A., Arboledas, L. A., Binietoglou, I., Kokkalis, P., Granados Muñoz, M. J., Papayannis, A., Perrone, M. R., Pietruczuk, A., Pisani, G., Rocadenbosch, F., Sicard, M., De Tomasi, F., Wagner, J., and Wang, X. (2012), Algorithm and software for the retrieval of vertical aerosol properties using combined lidar/radiometer data: Dissemination in EARLINET, paper presented at 26th International Laser and Radar Conference, Porto Heli, Greece. Chaikovsky, A., O. Dubovik, P. Goloub, N. Balashevich, A. Lopatsin, Y. Karol, S. Denisov, and T. Lapyonok (2008), Software package for the retrieval of aerosol microphysical properties in the vertical column using combined lidar/photometer data (test version)Rep., Institute of Physics, National Academy of Sciences of Belarus Minsk, Belarus. Dubovik, O. (2005), Optimization of numerical inversion in photopolarimetric remote sensing, in Photopolarimetry in remote sensing, edited, pp. 65-106, Springer. Dubovik, O., B. N. Holben, T. Lapyonok, A. Sinyuk, M. I. Mishchenko, P. Yang, and I. Slutsker (2002), Non¿spherical aerosol retrieval method employing light scattering by spheroids, Geophysical Research Letters, 29(10), 54-51. Eck, T. F., B. N. Holben, J. S. Reid, O. Dubovik, A. Smirnov, N. T. O'Neill, I. Slutsker, and S. Kinne (1999), Wavelength dependence of the optical depth of biomass burning, urban, and desert dust aerosols, Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984¿2012), 104(D24), 31333-31349. Fernald, F. G. (1984), Analysis of atmospheric lidar observations- Some comments, Applied Optics, 23(5), 652-653. Granados¿Muñoz, M. J., F. Navas¿Guzmán, J. A. Bravo¿Aranda, J. L. Guerrero¿Rascado, H. Lyamani, J. Fernández¿Gálvez, and L. Alados¿Arboledas (2012), Automatic determination of the planetary boundary layer height using lidar: One¿year analysis over southeastern Spain, Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984¿2012), 117(D18). Hänel, G. (1976), The Properties of Atmospheric Aerosol Particles as Functions of the Relative Humidity at Thermodynamic Equilibrium with the Surrounding Moist Air, in Advances in Geophysics, edited by H. E. Landsberg and J. V. Mieghem, pp. 73-188, Elsevier. Iqbal, M. (1983), An introduction to solar radiation, Access Online via Elsevier. Klett, J. D. (1985), Lidar inversion with variable backscatter/extinction ratios, Applied Optics, 24(11), 1638-1643. Nakajima, T., G. Tonna, R. Rao, P. Boi, Y. Kaufman, and B. Holben (1996), Use of sky brightness measurements from ground for remote sensing of particulate polydispersions, Applied Optics, 35(15), 2672-2686. Veselovskii, I., D. N. Whiteman, A. Kolgotin, E. Andrews, and M. Korenskii (2009), Demonstration of aerosol property profiling by multiwavelength lidar under varying relative humidity conditions, Journal of Atmospheric and Oceanic Technology, 26(8), 1543-1557. Veselovskii, I., O. Dubovik, A. Kolgotin, T. Lapyonok, P. Di Girolamo, D. Summa, D. N. Whiteman, M. Mishchenko, and D. Tanré (2010), Application of randomly oriented spheroids for retrieval of dust particle parameters from multiwavelength lidar measurements, Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984¿2012), 115(D21).