Black carbon and fine aerosol particles characterization at different environmental conditions in the Southeast of the Iberian Peninsula

Resumen

Esta tesis doctoral se centra en la caracterización de las fuentes de emisión de las partículas finas del aerosol atmosférico (su intensidad y su variabilidad espacio-temporal) en diferentes ambientes utilizando técnicas de medida in-situ desde superficie. Para ello, se han analizado las medidas de propiedades microfísicas y ópticas del aerosol obtenidas en diferentes campañas experimentales llevadas a cabo en diferentes ambientes (urbano, suburbano y remoto de alta montaña) en el sureste de la Península Ibérica. Para conocer las fuentes de las partículas finas del aerosol atmosférico y su variabilidad diurna, semanal, estacional y espacial en el área urbana de Granada, se ha analizado la concentración numérica de partículas y su correspondiente flujo vertical, ambas obtenidas mediante la técnica eddy covariance durante el período de Nov/2016 a Abr/2018. Los resultados muestran que la mayoría de los valores de flujo son positivos, indicando que el entorno urbano actúa como una fuente neta de partículas de aerosoles a diferentes escalas temporales. Respecto a las fuentes de emisión de partículas, el tráfico rodado ha sido identificado como la principal fuente de partículas en el entorno urbano de Granada durante todas las estaciones del año. Durante el invierno, los sistemas de calefacción doméstica y la quema de residuos de biomasa suponen una fuente adicional de partículas, mientras que el proceso de formación de nuevas partículas contribuye significativamente a las concentraciones de partículas ultrafinas durante la primavera y el verano. El análisis por sectores de viento muestra que el impacto de las emisiones de los sistemas de calefacción doméstica del área urbana es mucho más fuerte respecto al impacto de las emisiones de quema de residuos agrícolas del sector suburbano (especialmente por la noche). Un nuevo método basado en Rodriguez y Cuevas (2007) y Sandradewi et al. (2008) ha sido desarrollado con el objetivo de conocer las contribuciones de las diferentes fuentes de aerosol a las concentraciones numéricas totales de partículas en áreas influenciadas por emisiones de quema de biomasa. Este nuevo método se ha utilizado para determinar las contribuciones tanto de las emisiones primarias de los vehículos y de la quema de biomasa como del aerosol secundario a las concentraciones del número de partículas segregadas por tamaño en entornos urbanos y suburbanos. En este sentido, este método se ha aplicado a las mediciones simultáneas de la distribución de tamaño de aerosoles en el rango de tamaño de 12 a 600 nm y la concentración de carbono negro (BC) obtenidas en ambos sitios durante el invierno, cuando ambos sitios suelen estar influenciados por las emisiones de la quema de biomasa procedentes de los sistemas de calefacción doméstica y la quema de residuos agrícolas. Los resultados muestran que (1) el aerosol secundario es el principal contribuyente a la concentración del número de partículas en todos los rangos de tamaño en ambos sitios, (2) el tráfico es la principal fuente de partículas primarias con contribuciones >70% en todos los rangos de tamaño en ambos sitios y (3) la quema de biomasa contribuye significativamente a las concentraciones de partículas primarias en los rangos de tamaño 25-100 y 100-600 nm en los sitios suburbanos (24% y 28%, respectivamente) y urbanos (13% y 20%, respectivamente). Además, se ha encontrado que los eventos de formación de nuevas partículas (NPF, por sus siglas en inglés) son una fuente importante de aerosoles durante las horas centrales del día en verano, pero, en promedio, estos eventos no implican una contribución considerable a las partículas urbanas. A pesar de la baja contribución de los eventos de NPF a la concentración total de número de partículas en la zona urbana, estos eventos son de gran importancia para la producción de núcleos de condensación de nubes, afectando a la formación de estas. Por lo tanto, la caracterización de la distribución vertical de los eventos de NPF es de especial interés. Para ello, se ha llevado a cabo una investigación detallada de las características de los eventos de NPF y de los diferentes factores que promueven/inhiben los procesos de NPF en dos ambientes distintos: urbano y remoto en alta montaña. Para ello, se han utilizado mediciones simultáneas de las distribuciones de tamaño de los aerosoles (4-500 nm) medidas en ambos sitios. El análisis muestra que, con una frecuencia de eventos NPF >70% en ambos sitios, las partículas del modo de nucleación contribuyen en gran medida a la concentración numérica total de aerosoles en verano (47% y 48% en la estación de alta montaña y urbana, respectivamente). En la estación de alta montaña, se ha encontrado que los eventos de NPF están asociados al transporte de precursores gaseosos desde altitudes más bajas gracias al transporte ascendente debido a la orografía del terreno. Sin embargo, los eventos de NPF en la estación de alta montaña siempre se han observado a partir de los tamaños más pequeños medidos de la distribución de tamaño de aerosoles (4 nm), lo que implica que los eventos de NPF tienen lugar en la estación de alta montaña (o en sus proximidades), en lugar de ser transportados desde altitudes inferiores. Aunque los eventos de NPF en la estación de montaña parecen estar conectados con los que ocurren en el sitio urbano, las tasas de crecimiento (GR, por sus siglas en inglés) en la estación de montaña son más altas que las de la estación urbana. El análisis del ácido sulfúrico (H2SO4) muestra que las concentraciones de H2SO4 pueden explicar una contribución mínima a las tasas de crecimiento observadas en ambos sitios (< 1 % y < 10 % para los rangos de tamaño de 7-25 y 4-7 nm, respectivamente), indicando que otros vapores de condensación son los responsables de la mayor parte del crecimiento de las partículas, así como de las diferentes tasas de crecimiento entre los dos ambientes. Los resultados también muestran que el sumidero de condensación (CS) no juega un papel relevante en los procesos de NPF en ambos sitios y apunta a la disponibilidad de compuestos orgánicos volátiles como uno de los principales factores que controlan los eventos de NPF en los ambientes urbanos y remotos investigados.